后唐同光元年（923年），李嗣源调任横海军节度使。四月，李存勖在邺都（治今河北大名东北）称帝，建立后唐，是为后唐庄宗。李嗣源进拜检校太傅，兼任侍中。当时，梁唐两军主力对峙于黄河沿岸，一路梁军正急攻泽州（治今山西晋城），而后唐潞州守将李继韬却叛附后梁。唐庄宗便与李嗣源商议，欲出兵奇袭郓州，以切断梁军右翼。李嗣源亲率五千步骑渡过济水，趁梁军不备袭破郓州，被拜为天平军节度使。
同年九月，梁将王彦章率军进逼郓州。李嗣源命李从珂率骑兵迎战，在递坊镇大败梁军前锋，俘获梁将任钊等三百人，迫使王彦章退屯中都（治今山东汶上）。十月，唐庄宗自杨刘（在今山东东阿北）渡河，进抵郓州，并以李嗣源为前锋，攻破中都，擒获王彦章。当时，唐军诸将都认为应先攻占青州、齐州（治今山东济南）、徐州、兖州等地，再乘机而动。
李嗣源却力排众议，建议奔袭汴州，攻取后梁国都。他率前军倍道兼程，于初九日抵达汴州，而后挥军攻城。梁帝朱友贞自杀，梁将王瓒开封丘门迎降，后梁正式灭亡。不久，唐庄宗迁都洛阳，升任李嗣源为中书令。
同光二年（924年），唐庄宗在南郊祭天，并赐李嗣源铁券。不久，李嗣源平定潞州叛乱，擒获叛首杨立，被调为宣武军节度使，兼任蕃汉内外马步军总管。同年十二月，契丹南侵。李嗣源又率军北征，在涿州大败契丹。
同光三年（925年），李嗣源调任成德军节度使，移镇镇州（治今河北正定）。此时的唐庄宗早已荒怠政务，纵容宦官、伶人乱政，还无罪诛杀郭崇韬、朱友谦等功臣。李嗣源因位高权重，也受到庄宗的猜忌。
十二月，李嗣源自镇州入朝，庄宗竟让诸军马步都虞候朱守殷对他进行监视。朱守殷暗中告诫李嗣源，称他已到“德业振主者身危，功盖天下者不赏”的地步，让他早做打算。但他却不为所动。当时，李嗣源常遭流言毁谤，幸有枢密使李绍宏为其开脱，方免遭杀害。
同光四年（926年）二月，魏博戍卒在贝州（治今河北清河）哗变，推赵在礼为首领，攻入邺都。唐庄宗初命元行钦征讨，但却连连失利，只得起用李嗣源，让他率从马直（皇帝亲军番号）北上，会合元行钦平叛。三月，李嗣源抵达邺都，驻扎于城西南，并定下攻城日期。从马直却在攻城前夜哗变，劫持李嗣源，声称要与邺都叛军合势，拥其称帝河北。
赵在礼率将校出城迎拜，将李嗣源迎入邺都，但不许乱军入城。李嗣源借口收抚散兵，逃出邺都，抵达魏县。[24]他命牙将张虔钊前往元行钦营中，召其前来一同平乱。元行钦却疑其有诈，率一万步骑退至卫州（治今河南卫辉），诬奏李嗣源与叛军合谋叛乱。
李嗣源初抵魏县时，部下不满百人，后召集霍彦威所部五千镇州军，才稍微恢复了些兵力。他欲返回成德藩镇，等待皇帝降罪。但霍彦威、安重诲皆反对，建议他返回朝廷，向皇帝当面自辩。李嗣源遂率军南归，并数次上表申诉，向唐庄宗表明心迹，但皆被元行钦阻遏，未能上达。
当时，李嗣源长子李从璟正在洛阳禁军效力，奉庄宗之命去招抚李嗣源，也被元行钦扣留在卫州。李嗣源疑惧不安，乃采纳女婿石敬瑭的建议，决定攻取汴州，谋求自立。齐州防御使王晏球、贝州刺史房知温、北京右厢马军都指挥使安审通、平卢节度使符习皆拥戴李嗣源，率部前来与其会合。李嗣源兵力大增。
唐庄宗亲自率军东征，欲坐镇汴州指挥平叛。他命龙骧指挥使姚彦温率八百马军为前锋，又命指挥使潘环率军护卫粮草。姚彦温、潘环皆投降李嗣源。这时，李嗣源已抢先占据汴州。庄宗知道局势已不可挽回，行至万胜镇（在今河南中牟西北）便下令回师，仓皇返回洛阳。士卒沿途逃散过半。
他决定前往汜水关（在今河南荥阳西北），会合长子李继岌统率的征蜀大军，再联兵进剿李嗣源。从马直指挥使郭从谦突然发动叛乱，率所部攻入兴教门。庄宗亲率宿卫出战，结果中流矢而死。当时洛阳大乱，通王李存确、雅王李存纪等宗室诸王皆逃散。朱守殷遣使到李嗣源军中，请他速入京城，安定局面。
同年四月，李嗣源率军入洛阳，命诸将平定京中乱势。他让百官各安其职，等待李继岌回京继位，并表示自己在安葬庄宗后便会归藩成德。宰相豆卢革、韦说与枢密使李绍宏、张居翰率百官劝进，皆被拒绝，又改请李嗣源监国。李嗣源遂入居大内兴圣宫，以监国的名义接受百官朝拜。
他任命石敬瑭为陕州留后，以防备征蜀大军，同时命各地访寻诸王。安重诲暗中派人杀死李存确、李存纪。申王李存渥、永王李存霸则被乱军所杀，薛王李存礼、皇子李继嵩、李继潼、李继蟾、李继峣皆不知所踪。不久，魏王李继岌在渭南自缢而死，征蜀大军则在任圜的率领下归附李嗣源。李嗣源称帝的障碍被全部扫清。
天成元年（926年）四月二十日，李嗣源在西宫称帝。他身穿斩衰之服，即位于李存勖的灵枢之前，以表
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