因为高颖是独孤信的家客，独孤信的女儿又是杨坚的妻子，所以杨坚与高颖早就相互熟悉，也就了解的高颖才华和他的胆识。杨坚专权的时候就派心腹人与他面谈，他欣然接受杨坚的招纳，开始死心塌地的辅佐杨坚成就帝业。开皇元年(581年)，杨坚登上皇位，正式建立隋王朝。高颖任尚书左仆射，兼纳言，当上了大隋的第一宰相。隋朝建国之初，他与苏威协力同心，大小政事，杨坚都是先同他们商量而后施行；因为隋朝是直接继承北周政权的，而北周的法律，则烦杂而不得要领，杨坚下诏，要高颖、郑译、杨素、裴政等人修订法律；他们所修订的法律，不仅为隋朝所施行，而且亦为后世所沿用隋朝建立之后，杨坚在高颖等人的辅佐下，政局安定，经济、文化得到了恢复与发展。摆在大隋王朝面前的课题是，要使统治得到更进一步的巩固和发展，只是注意管辖统治区域内的事是不够的，还必须北服突厥，南平陈朝。在完成这两项任务的过程中，高颖的功绩尤其突出。特别是在平陈方面，他起了重大作用。高颖在平陈之役中，起了主要作用是非常明显的，所以在一次宴会上，杨坚曾说：“高颖平定了江南，虞庆则使突厥降服，可以说是功勋卓著啊！”《隋书》作者在评价高颖时，也说：高颖“克服了东夏，平定了南国，参谋帷幄之中，决胜千里之外”。
高颖一直深受杨坚的信任，曾有人告他谋反，杨坚把告他的人杀了，表示对高颖的绝对信任。高颖作为大隋的开国宰相从开皇元年到他被罢免的开皇十九年做了近二十年的宰相，无任是权利还是威望都是除了杨坚本人之外的第一人。这个在大隋帝国的重量级人物作为山东士人的领袖也是绝对的支持杨勇，而且他还与杨勇成了亲家，让自己的儿子娶了杨勇的女儿，算得上是太子杨勇的铁杆支持者。
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